Aunque desconocemos los orígenes de la fundación de Coria como sede episcopal, su existencia está atestiguada desde el año 589; al rubricar entre los asistentes al III Concilio de Toledo: «Iaquintus Cauriensis ecclesiae episcopus». Los límites más antiguos de la diócesis, presuntamente, los habría trazado el rey Wamba en el año 666.
Reconquistada la Medina Cauria, la sede episcopal fue restaurada el 30 de agosto de 1142, pasando a ser sufragánea de la metrópolis compostelana. De este modo, don Iñigo Navarrón se convirtió en el primer obispo tras la dominación musulmana. A la progresiva ampliación de territorios reconquistados, sobrevinieron los conflictos jurisdiccionales y administrativos con la Orden militar de Alcántara. Terminados definitivamente los tiempos de la cruzada para Coria, se iniciaron los de su gradual ordenación y reglamentación. Prueba de ello son las primeras menciones al Cabildo cauriense en el año 1233, sus primeras Constituciones capitulares en el 1315 y el primer Sínodo convocado, en 1331, por don Alfonso II. A nivel espiritual, junto con la vertebración de la red parroquial, muy pronto florecieron en el norte de la diócesis pequeños eremitorios, germen de los futuros conventos franciscanos.
Tras un largo periodo de prelados no residentes, ocupados en los afares del reino castellano-leonés y en las contiendas militares con el vecino Portugal, llegó a la diócesis el auge cultural con don Pedro Ximénez de Préxamo, quien instaló en Coria la primera imprenta de Extremadura. A este prelado debemos la iniciativa de construir la nueva catedral en el año 1496. El reclamo a la santidad vendrá de la mano del testigo fiel del Evangelio que fue san Pedro de Alcántara. Él, mejor que nadie, encarna el valor y la reciedumbre de nuestro pueblo en el ejercicio de la conquista cotidiana del Cielo. Otro Pedro, el obispo García de Galarza, fue quien puso en práctica las disposiciones del Concilio de Trento: promulgó nuevos estatutos para la catedral, visitó la diócesis, convocó 2 sínodos y el 4 de mayo de 1603 fundó el Seminario conciliar de san Pedro Apóstol en la villa de Cáceres. Allí permaneció durante dos siglos, hasta que fue trasladado a Coria, en 1819, por don Jacobo Beltrán.
El obispado estuvo dividido, hasta la celebración del Concordato de 1851, en los arciprestazgos de Coria, Galisteo, Granadilla, Montemayor, Cáceres, Alcántara, Valencia de Alcántara y Vicaría de Garrovillas. Tras dicho concordato, en 1867, la diócesis pasó a ser sufragánea de la Primada de Toledo.
Por Bula del Papa Pío XII, el 9 de abril de 1957, cambia de denominación la Diócesis, pasando a denominarse, Diócesis de Coria-Cáceres. La parroquia de Santa María la Mayor de Cáceres fue elevada al rango de Concatedral. Sus límites actuales quedaron fijados con el decreto pontificio del 20 de julio de 1958.
En 1954, el Seminario Mayor se establece en la Ciudad de Cáceres y el Seminario Menor, sigue en la Ciudad de Coria. En el año 1985, se unen los dos en el Edificio de Cáceres.
Con la creación de la Provincia Eclesiástica de Mérida-Badajoz en 1994, pasó a formar parte de la misma, junto con las diócesis de Plasencia y la archidiócesis de Mérida-Badajoz.
